Valerie Solanas blev født i Atlantic City den 9. april 1936. Moren Dorothy var tandlægeassistent og faren Louis Solanas var bartender. To år efter Valerie kom til verden, fik hun en lillesøster, Judith. Forældrene blev skilt, da hun var fire. Moren giftede sig med klaverstemmeren Red Moran og fødte endnu en datter. Detaljerne om Valerie Solanas’ liv er forbundet med en vis usikkerhed, da hun kun gav få interviews, og den viden man har stammer hovedsageligt fra psykiatriske rapporter. Af rapporterne fremgår det, at Solanas’ barndom var præget af misrøgt og seksuelle overgreb. Som 15-årig flygtede hun hjemmefra, forsørgede sig selv som prostitueret og blev gravid to gange med ukendte mænd, det ene barn tog Solanas’ mor sig af og det andet blev bortadopteret.
Fra midten af 1950’erne studerede hun psykologi på universitetet i Maryland. I 1965 forlod hun en lovende forskerkarriere ved universitetet i Minnesota og flyttede til New York for at blive forfatter.
Hun færdedes i udkanten af miljøet omkring pop art-kunstneren Andy Warhol (1928-1987) og The Factory, Warhols studio i New York, som en bred skare af kunstnere og kendte frekventerede.
I 1967 fik hun en forlagskontrakt med Olympia Press, der udgav ”SCUM Manifesto”. Forlaget bestilte hende til at skrive en roman på baggrund af manifestet. I et interview fortalte Solanas, at romanens titel var ”Valerie Solanas”, og at den var skrevet som en henvendelse til ”the mob”, ikke mafiaen, men pengemændene: ”Pengemændene kommer til at udgive min bog, og jeg er nu i gang med at få styr på tingene med disse mænd. Kontaktmanden. Han er en mand, som jeg skriver til.” (Howard Smith: Valerie Solanas Interview. Village Voice, 1977-07-25. Egen oversættelse). Hun fik aldrig færdiggjort romanen.
Det var også i 1967, at hun medvirkede i Warhols film ”I, A Man” og ”Bikeboy”. Hun gav ham manuskriptet til sit drama ”Up Your Ass”, som han lovede at gå videre med, men det skete ikke. I juni 1968 købte hun en pistol og affyrede tre skud mod Andy Warhol. Retssagen endte med, at hun blev erklæret utilregnelig og sendt i psykiatrisk forvaring. Hun afsonede i tre år.
I de sidste 20 år af sit liv finansierede Solanas sit narkomisbrug gennem prostitution og røg ind og ud af psykiatriske hospitaler. Hun døde i april 1988 på Bristol Hotel i et fattigt kvarter i San Francisco.