Mens Selma Lagerlöf var lærer i Landscrona, skrev hun den bog, der skulle blive hendes sensationelle debut: Gösta Berling Saga (1891). Den store kalajdoskopiske roman hører stadig til blandt hendes mest populære bøger med sit barokke, vilde og sværmeriske sprog, der føder en af verdenslitteraturens største forførere, kavaleren Gösta Berling og beskriver hans hæsblæsende forhold til kvinderne i hans liv. Med et væld af tragiske og muntre episoder, åbner Selma Lagerlöf i Gösta Berlingssaga for guldalderens Värmland på randen af fallit, religiøs og moralsk opløsning.
Romanen har sin styrke i beskrivelsen af Gösta Berling og flokken af fallerede kavalerer på herregården Ekeby, hvor de lever under den magtfulde Majorindes nåde - og i karakteristikken af Gösta Berlings mærkeligt frigjorte og retningsløse lidenskab, der fejer gennem romanen som en altfortærende ild. Et billede på kærlighedens og inspirationens troløse væsen. Gösta Berlings saga er en genial og fuldkommen tøjlesløs roman, der øjeblikkelig gav Selma Lagerlöf det gennembrud, som betød, at hun helt kunne hellige sig sit forfatterskab.
I de følgende år blomstrer forfatterskabet med en hidtil uset rigdom og alsidighed. Hendes digtning tager udgangspunkt i virkelighedens verden og historiens hændelser, men forvandler dem til eviggyldige myter om lidenskabens og kærlighedens veje, menneskets afgørende valg og det nødvendige offer, den enkelte må bringe, for at verden skal forandre sig til det bedre.
Tidens idédebat mellem kristendom og socialisme diskuteres i den store siciliansk kolorerede roman Antikristens mirakler (1897); men fremhæves bør især det mægtige epos Jerusalem I-II (1901-02), der i malmfuld prosa beskriver en flok dalarbønders smertefulde opbrud fra hjemlandet og katastrofale udvandring til den hellige stad. Anskuet gennem splittelse af den stoute Ingmars-slægt, der ikke kan finde balancen mellem naturgiven hjemfæstethed og religiøsitet, og så en ny tids ekstatiske religiøse vækkelse. Slægtens indre nødvendighed brydes med et ydre kald.
Dette skisma mellem den skrøbelige kærlighed og troskaben til natur og medmenneske, og så den ideale fordring og hensynsløse frigørelse, får sine mest fascinerende fortolkninger i den romantiske kunstnerform. En Herregårdshistorie (1899) og den historiske krimi fra reformationen Hr. Arnes penge (1903), der begge hører til forfatterskabets små mesterstykker. Ingen andre steder har Selma Lagerlöf så forunderligt og radikalt forløst kærligheden som en troskab og hengivenhed mod kunsten og det kvindelige livsprincip. I et musisk og filmisk sprog båret at højst originale symboler, og i en fortættet og dramatisk handling, får hun rejst bæredygtige visioner af kærlighedslivet. Begge romaner handler om menneskets evne til at lytte til sin samvittighed og naturens suveræne ytringer på tværs af de egoistiske krav om eros og magt. En tankegang, der får sin parallel i Selma Lagerlöfs perlerække af små fortællinger, der offentliggøres i novelle- og essayssamlingerne Usynlige lænker (1894), Kristuslegender (1904) og En saga om en saga og andre sagaer (1908). Særlig Kristuslegender har opnået verdensry ved sin frie og poetisk beåndede brug af evangeliernes centrale forestilling om nådens tilsynekomst, som den udtrykkes i eksempelvis fortællingerne Betlehems barn, Veronicas svededug og Flammen.
En særstatus i forfatterskabets gennembrudsår har naturligvis også børnebogen, der mere end nogen anden er blevet identisk med Selma Lagerlöf: Nils Holgersens vidunderlige rejse gennem Sverige , som hun skrev på opfordring af den svenske folkeskole i 1906-07. Ligeledes en opbyggelig historie om nådens og naturens tilsynekomst i menneskebarnet, der lærer at tale "naturens sprog" og finde sine rette proportioner i forhold til en lille nisse. Som sådan kan han tage plads i Morten Gases bløde dun og flyve med på dannelsesrejsen i den svenske geografi. Bogens rigdom af oplevelser har sat den kvalitative norm for, hvordan børnebøger skal skrives.
